Crisis climática global, agotamiento de los combustibles fósiles y aumento del CO atmosférico.2 niveles ha intensificado la necesidad de soluciones energéticas sostenibles. Entre ellos, el CO electroquímico2 Reacción de reducción (CO2La RR), especialmente cuando se integra con fuentes de energía renovables, ha surgido como un enfoque prometedor. Este proceso no sólo reduce el CO;2 Las emisiones también abordan los desafíos del almacenamiento de energía al reemplazar el CO.2 De alto valor, combustible neutro en carbono. Uno de los productos destacados del CO2RR es ácido fórmico (HCOOH), valorado por su versatilidad en industrias como la del curtido, la textil y la farmacéutica, así como por su función como medio de almacenamiento de hidrógeno líquido de alta densidad energética.
“El ácido fórmico es una sustancia química indispensable en diversas industrias, y su potencial como portador de hidrógeno lo convierte en un candidato prometedor para un futuro energético sostenible”, dijo el profesor asistente Zhou Jia del Instituto Avanzado de Investigación de Materiales (WPI-AIMR) de la Universidad de Tohoku. constituye el componente principal.” . Análisis tecnoeconómicos recientes también han destacado la viabilidad y viabilidad económica de la síntesis de ácido fórmico mediante CO.2RR, destaca su adaptabilidad para futuras aplicaciones industriales.
Para avanzar en el desarrollo de catalizadores de CO2RR eficientes, Jia y sus colegas realizaron un estudio exhaustivo analizando 2.300 informes experimentales de la última década. Sus resultados ilustraron la alta actividad y selectividad de los catalizadores a base de estaño, como el Sn-N.4−C catalizador monoátomo (SAC) y Sn poliatómico, para la producción de HCOOH. Estos catalizadores superaron consistentemente a otros, incluidos los catalizadores de metal-nitrógeno-carbono (M-N-C) y varios metales, en términos de eficiencia faradaica (FE) del ácido fórmico.
Un aspecto importante del estudio fue el efecto del pH sobre el rendimiento del catalizador. El análisis del equipo reveló que la selectividad y actividad de la producción de HCOOH aumenta con el nivel de pH, como es evidente en catalizadores como el SnO.2 y Bi0,1Sn. Sin embargo, los modelos teóricos tradicionales que tratan la corrección energética dependiente del pH como una constante no logran predecir con precisión la actividad en la escala del electrodo de hidrógeno reversible (RHE).
“Al incorporar efectos de campo eléctrico y formulaciones de energía libre dependientes del pH, pudimos analizar la selectividad y la actividad del catalizador en condiciones operativas reales”, explicó el profesor asociado de WPI-AIMR, Hao Li. Este enfoque de modelado avanzado proporcionó información importante sobre el mecanismo de reacción, lo que permitió una comprensión más profunda del comportamiento dependiente del pH de los catalizadores basados en Sn.
El estudio también abordó un desafío de larga data: comprender cómo las diferencias estructurales entre los catalizadores de Sn monoatómicos y poliatómicos afectan su rendimiento. El equipo descubrió que Sn-N4−C SAC exhibe un modo de adsorción monodentado, mientras que el Sn poliatómico adopta un modo bidentado. Estos distintos modos de adsorción dan como resultado momentos dipolares opuestos para el intermedio OCHO, que afectan significativamente la actividad del catalizador y la selectividad por el CO.2RR
“Esta sensibilidad estructural, combinada con el modelado dependiente del pH, proporciona una comprensión integral de los catalizadores basados en Sn y concilia predicciones con observaciones experimentales”. La investigación destaca la importancia de considerar factores estructurales y cinéticos más allá de los modelos termodinámicos tradicionales para un diseño preciso de catalizadores.
Las implicaciones de este trabajo se extienden más allá del CO.2RR Utilizando técnicas computacionales avanzadas, como la teoría funcional de la densidad (DFT) y los campos de fuerza de aprendizaje automático (MLFF), los investigadores demostraron el potencial del catalizador para condiciones de reacción específicas. Se espera que este enfoque conduzca al desarrollo de sistemas de alto rendimiento para una variedad de procesos electrocatalíticos.
“El modelado preciso y las técnicas computacionales avanzadas nos permiten diseñar catalizadores adaptados a condiciones de reacción específicas, allanando el camino para un CO más eficiente.2 tecnologías de reducción”, añadió Li. La integración del estudio de enfoques experimentales y teóricos marca un paso importante para abordar los desafíos climáticos a través del diseño innovador de catalizadores.
Los resultados fueron publicados en la revista. Edición Internacional de Química Aplicadalos autores agradecen al Programa de Apoyo de la Universidad de Tohoku por cubrir los gastos de procesamiento del artículo.
